我們熟知的掃描透射電子顯微鏡（STEM）中的電子能量損失譜（EELS）使測量納米原子級的聲子光譜成為可能。但是，這些技術(shù)僅允許二維成像，無法提供定向場信息。此類3D信息有望洞悉納米級物理現(xiàn)象，并且對于設計和優(yōu)化新用途的納米結(jié)構(gòu)具有不可估量的價值。
能量寬度約為350 meV的60 keV電子束被單色儀濾光，以獲得約7到10 meV的最終能量擴散。該單色儀在≈1nm2的樣品區(qū)域中以幾皮安的光束電流有效地優(yōu)化了單色后剩下的電流。圖1所示的納米物體是MgO立方體，其邊緣長度為191 nm，沉積在20 nm厚的氮化硅（Si3N4）襯底上。通過掃描電子束，可以收集揭示立方體形態(tài)的高角度環(huán)形暗場（HAADF）圖像。樣品傾斜角度α可以使立方體在不同方向上成像（圖1B）。在掃描的每個位置記錄其EELS光譜。完整的EELS譜圖由零損耗峰（ZLP），去掉了強尾（圖1C）和大約110 meV的弱Si3N4聲子組成，其左尾可以在圖1C中看到。在MgO的遠紅外中，對于電子束的兩個不同位置，在兩個不同的傾斜角處提取了清晰的光譜響應（圖1C）。由于光譜特征的確隨電子束位置和傾斜角的變化而變化，因此已證明所用裝置的選定光譜，空間和傾斜分辨率足以直接分辨出表征主要模式的信號。
為了解實驗模式（I）（II）和78 meV（III）處主要光譜特征的物理起源，研究者系統(tǒng)地記錄了不同傾斜角度下的EELS光譜圖像。圖2A中給出了針對兩個不同傾斜角度的實驗模式I，II和III的強度圖，這些圖是通過對SI的每個實驗模式使用擬合例程生成的，這些實驗已預先從ZLP中反卷積，并將所得強度寫入擬合的圖像像素中。
為了進行重建，研究者使用了12個光譜圖像（12個傾斜角度），其中包含400 x 400光譜。盡管有大量數(shù)據(jù)，但信噪比仍不足以直接進行重建。在進行3D非矢量表面等離振子重構(gòu)的先驅(qū)工作之后，使用非負矩陣分解（NMF）進行數(shù)據(jù)處理，得到了圖3A中所示的模型信號。NMF譜圖由幾個峰組成，最突出的峰對應于圖1中指出的I，II和III實驗模式，這可以使每個實驗模式與NMF分量完全相關(guān)。NMF分量I在90 meV附近出現(xiàn)一個額外的峰，這是NMF分解不完全的表現(xiàn)。圖3B中顯示的對應圖再現(xiàn)了已經(jīng)在原始數(shù)據(jù)上觀察到的空間變化。通過簡單的擬合很難看到實驗模式II（圖2A），但是通過NMF程序，現(xiàn)在可以清楚地解開它了。
這是首次對SPhP EMLDOS可視化的原理證明，應該激勵研究人員對SPhP完整光學響應進行更系統(tǒng)的重建。這種成像技術(shù)應該擴展到電磁密度的3D和矢量信息很重要的各個領域，包括各向異性材料，例如石墨烯類似物和過渡金屬二鹵化物等。此外，高度單色化的EELS在生物系統(tǒng)振動成像中有巨大的應用潛力。但是，眾所周知，為此必須使用3D信息。因此，本方法應適用于低溫顯微鏡檢查，例如，可以在三個方面將超微結(jié)構(gòu)表征與蛋白質(zhì)振動標記相結(jié)合。
